當前我國多數醫院污水處理主要采用“預處理+生化處理+加氯消毒”的工藝，然而該工藝對醫療污水的應急處理能力不佳，難以保障污水中病原微生物及藥物污染物的快速應急處理。近些年基于原位自芬頓體系的應急水處理技術備受關注，它主要通過原位制備過氧化氫（H2O2）形成類芬頓體系，實現污水中病原微生物和典型藥物污染物的同步消殺。上述體系中的核心是需要原位制備H2O2。在衆多的原位制備H2O2方法中，光合成 H2O2，因其環保、低能耗和安全的特點，受到越來越引起人們的關注。然而，快速的光生電荷複合行為（體相複合和表面複合），嚴重影響H2O2光合成的效率。與耗時數十納秒的表面複合相比，快速的體相複合通常發生在幾個皮秒内。因此，如何降低體相複合，對于提高光生載流子的分離效率至關重要。目前，提升光生載流子分離效率手段主要包括異質結構建、表面修飾、元素摻雜、貴金屬負載、缺陷構築和形貌調控等。這些技術主要局限于抑制表面複合，無法解決快速體相複合導緻光生載流子效率低下的難題。因此，迫切需要發展全新的抑制載流子體相複合的方法，實現高效率的H2O2光合成。
圖1 分子偶極場促進光生載流子體相分離的概念
圖2 光合成雙氧水用于大腸杆菌滅活
為了攻克這一難題，太阳集团app首页環境學院暨廣東省環境污染與健康重點實驗室博士生李志、朱明山教授及其合作者基于結構工程誘導的偶極場效應，提出了一種具有偶極場的富氮氮化碳，通過驅動其自發極化，實現了高效光催化合成H2O2，并對其反應機制進行了深入探究。與傳統的C3N4相比，所制備的C3N5在模拟太陽光和超聲波條件下展現出高的H2O2産率（3809.5 µmol g-1 h-1）和高2e-選擇性（92％），已經超過大多數基于氮化碳的光催化材料。這種三唑基團的引入可以誘導結構的不對稱性，進而産生具有自發極化的偶極場，促進光生電荷定向分離。此外，由于偶極場的作用，三唑基團中的N原子作為活性位點，捕獲O2和電子，從而促進間接的2e-過程生産H2O2。這種分子結構工程誘導的偶極場實現了高效光生載流子的分離和遷移，為揭示光催化反應動力學規律和開發催化劑分子設計方式提供了重要方法支撐。
相關研究成果近期發表在Nature Communications雜志上。論文第一作者為：太阳集团app首页博士研究生李志，論文共同通訊作者為：太阳集团app首页朱明山教授和中科院生态環境研究中心焦文濤教授。該工作由太阳集团app首页、中科院生态環境研究中心、浙江海洋大學、吉林大學、山西大學、中國人民解放軍總醫院合作完成。這項工作得到了國家自然科學基金優青項目（22322604）、廣東省自然科學基金傑青項目（2020B1515020038）等項目的資助。
Zhi Li, Yuanyi Zhou, Yingtang Zhou, Kai Wang, Yang Yun, Shanyong Chen, Wentao Jiao*, Li Chen, Bo Zou, Mingshan Zhu*, Dipole field in nitrogen-enriched carbon nitride with external forces to boost the artificial photosynthesis of hydrogen peroxide. Nat. Commun.14, 5742 (2023).
論文鍊接: https://www.nature.com/articles/s41467-023-41522-0
